用于太赫茲到光頻率快速頻譜分析的1GHz單腔雙光梳激光器

（本文譯自（Gigahertz Single-cavity Dual-comb Laser for Rapid Time-domain Spectroscopy: from Few Terahertz to Optical Frequencies ）

Benjamin Willenberg1,*,x, Christopher R. Phillips1,*, Justinas Pupeikis1 , Sandro L. Camenzind1 , Lars Liebermeister2 , Robert B. Kohlhass2 , Bj?rn Globisch2 , and Ursula Keller1）

介紹

在這篇論文中，我們介紹了一個(gè)自由運(yùn)行的單腔體空間復(fù)用的1.18 GHz固態(tài)雙梳激光器激光器。可實(shí)現(xiàn)的高重復(fù)率差結(jié)合激光的低噪聲性能，可以在太赫茲時(shí)域光譜學(xué)（TDS）應(yīng)用中進(jìn)行計(jì)算梳齒追蹤和相干平均。我們在激光波長約為1.05微米時(shí)，通過對20厘米長、1bar氣體池中C2H2（乙炔）的吸收測量，證明了這種能力。此外，激光器的0.85納秒延遲掃描范圍非常適合高分辨率太赫茲計(jì)量學(xué)，具有快速的單次跟蹤更新速率。我們使用高效的光電導(dǎo)天線器件進(jìn)行了初步實(shí)驗(yàn)。在太赫茲光譜測量中，我們在2秒的積分時(shí)間內(nèi)達(dá)到了55 dB的峰值光譜動(dòng)態(tài)范圍，允許探測3 THz的吸收特征。

該論文分為以下幾個(gè)部分：第一部分介紹雙梳激光器及其噪聲性能。第二部分演示了C2H2的TDS測量結(jié)果。第三部分討論了ETS應(yīng)用中的定時(shí)噪聲和自適應(yīng)采樣。第四部分重點(diǎn)關(guān)注太赫茲-TDS和厚度測量。

正文

基于飛秒鎖模激光的光學(xué)頻率梳[1-3]已實(shí)現(xiàn)許多計(jì)量應(yīng)用如光譜學(xué)和精密測距[4,5]。雙光頻梳[6,7]是光學(xué)頻率梳的一個(gè)有趣的擴(kuò)展，它包括一對脈沖有細(xì)x間的差頻會(huì)產(chǎn)生相應(yīng)的頻率線，從而在易于訪問的射頻域中實(shí)現(xiàn)了對梳狀線的分辨測量,雙梳源也是等效時(shí)間采樣（ETS）測量技術(shù)的強(qiáng)有力工具，有時(shí)被稱為異步光學(xué)采樣（ASOPS）。該技術(shù)利用兩個(gè)脈沖列之間的延遲掃描，實(shí)現(xiàn)對信號(hào)的采樣。在這個(gè)技術(shù)中，一個(gè)實(shí)時(shí)持續(xù)時(shí)間為1/f_rep的窗口可以被轉(zhuǎn)換為一個(gè)等效時(shí)間持續(xù)時(shí)間為1/Δf_rep的窗口，其中Δf_rep是其中一個(gè)梳齒重復(fù)的頻率，Δf_rep是兩個(gè)梳齒重復(fù)頻率之間的差異。這相當(dāng)于將時(shí)間軸按比例因子f_rep/Δf_rep進(jìn)行縮放。由于這種延遲掃描方法不需要任何移動(dòng)部件，因此與傳統(tǒng)的基于機(jī)械延遲線的泵浦探測測量相比，可以獲得更快速和更長距離的掃描。高更新速率是重要的先進(jìn)性能，因?yàn)樗鼈兡軌驅(qū)崿F(xiàn)實(shí)時(shí)材料檢查和無標(biāo)記成像。

 基于光頻梳的傳感技術(shù)的一個(gè)關(guān)鍵參數(shù)是光源可覆蓋的波長范圍。許多強(qiáng)的光譜特征位于近紅外波長范圍之外，這意味著必須將已經(jīng)成熟的在這一波長范圍內(nèi)工作的激光技術(shù)與頻率轉(zhuǎn)換方案相結(jié)合。例如，最近的研究使用差頻發(fā)生、光參量振蕩和光整流等技術(shù)，成功地?cái)U(kuò)展了可探測的波長范圍，包括分子的功能團(tuán)區(qū)域（3至5微米）和分子指紋區(qū)域（5至20微米）。光整流的一個(gè)特殊情況是太赫茲輻射（0.1到10 THz）的產(chǎn)生，由于高效光電導(dǎo)天線的進(jìn)展，在最近幾年中太赫茲輻射得到了廣泛關(guān)注。

 THz頻段對于科學(xué)和工業(yè)應(yīng)用非常重要，因?yàn)樗试S對許多在可見光和紅外線下不透明的材料進(jìn)行非侵入式檢測和分析。應(yīng)用包括檢測1到5 THz范圍內(nèi)的光譜特征，以區(qū)分外觀相似的塑料和爆炸物[16]、通過不透明包裝進(jìn)行質(zhì)量控制監(jiān)測、對油漆進(jìn)行微米級精度的非侵入式層厚度測量[17]、高分辨率氣體光譜學(xué)、以及作為標(biāo)簽自由分析生物組織的X射線技術(shù)的替代方法（因?yàn)門Hz輻射不會(huì)產(chǎn)生電離效應(yīng)）[18]。這些應(yīng)用通常采用太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)（THz-TDS）來解決。在THz-TDS中，一個(gè)光脈沖列在一個(gè)發(fā)射器裝置上產(chǎn)生一列單周期的THz脈沖，而另一個(gè)光脈沖列則被延遲，并在一個(gè)接收器裝置上等效時(shí)間采樣THz場[19]。過去十年中，光導(dǎo)式天線（PCAs）的進(jìn)展使它們成為桌面系統(tǒng)的選擇，轉(zhuǎn)換效率高達(dá)3.4％的功率[20]，在適度的光脈沖能量下為數(shù)百皮焦耳。除了基于PCA的實(shí)驗(yàn)外，利用非線性晶體和?nJ級光脈沖能量產(chǎn)生THz也受到了極大的關(guān)注[21,22]。

  許多PCA系統(tǒng)使用重復(fù)頻率約為100 MHz的激光與機(jī)械延遲級聯(lián)以實(shí)現(xiàn)THz波形的等效時(shí)間采樣，但這會(huì)在速度和掃描范圍之間產(chǎn)生嚴(yán)重的權(quán)衡。同樣類型的激光可以通過ETS（等效時(shí)間采樣）實(shí)現(xiàn)THz-TDS，但僅特定應(yīng)用需要相應(yīng)的10ns的長延遲范圍（例如測量具有長響應(yīng)時(shí)間或低壓下分子氣體的尖銳吸收線的目標(biāo)）10ns。對于許多應(yīng)用，較短的范圍（<1 ns）和相應(yīng)的光譜分辨率（>1 GHz）已足夠，例如在環(huán)境壓力下進(jìn)行氣體光譜學(xué)，或檢測薄膜層厚度的微小變化[23]。將掃描范圍限制在較短的范圍內(nèi)可以避免在時(shí)間窗口結(jié)束時(shí)出現(xiàn)死時(shí)間，這提高了信噪比，因?yàn)橛行盘?hào)將占據(jù)更大的測量窗口。為了解決這個(gè)問題，電子控制的光采樣（ECOPS）[24]和其他技術(shù)[25,26]已經(jīng)被開發(fā)出來，通過在小于重復(fù)頻率的倒數(shù)的有限范圍內(nèi)電子控制脈沖之間的延遲。另一種可能更簡單的方法是使用高重復(fù)頻率自由運(yùn)行雙梳激光器。千兆赫茲的重復(fù)頻率可以在全延遲范圍內(nèi)進(jìn)行?100 fs的分辨率掃描，并實(shí)現(xiàn)高（多千赫茲）更新速率。在THz-TDS中，結(jié)合PCA使用這種激光器也是提高信號(hào)強(qiáng)度的有前景的途徑，因?yàn)槭褂酶叩钠骄β省梢酝瑫r(shí)保持在設(shè)備的脈沖能量損傷閾值以下。使用1 GHz [27]和10 GHz [28]的鈦寶石激光器探測脈沖-探測譜也已經(jīng)進(jìn)行了研究，但是鈦寶石技術(shù)的高成本阻礙了更廣泛的采用。

近年來，由于高重復(fù)率釔和鉺基頻率梳的進(jìn)展，使用千兆赫激光進(jìn)行雙梳光譜學(xué)和THz-TDS的應(yīng)用引起了人們的新關(guān)注[29-34]。具有低損耗、低非線性、低色散腔的二極管泵浦固體激光器非常適合產(chǎn)生千兆赫梳[35,36]，它們比傳統(tǒng)的鈦寶石系統(tǒng)簡單得多，同時(shí)提供更好的高頻泵浦強(qiáng)度抑制。與光纖激光器相比，它們也支持更低的噪聲[31]、更高的功率，并且顯示出更簡單的重復(fù)頻率縮放。

該文提到了在雙頻梳應(yīng)用的實(shí)際部署中，系統(tǒng)復(fù)雜度是另一個(gè)關(guān)鍵的考慮因素。傳統(tǒng)系統(tǒng)由一對鎖定的飛秒激光器組成，復(fù)雜度很高，需要幾個(gè)反饋環(huán)。有一種先進(jìn)的替代方法是使用單腔雙光梳激光器，其中通過讓兩個(gè)頻梳共享同一個(gè)激光腔體，在自由運(yùn)行狀態(tài)下實(shí)現(xiàn)頻梳之間的高相干性。這種方法已經(jīng)在半導(dǎo)體盤式激光器[37]、自由空間雙向環(huán)形激光器[38]和雙向模鎖光纖激光器[39]等方面得到了證明。最近，我們利用雙折射多路復(fù)用[40-42]或空間復(fù)用[43,44]演示了一組自由運(yùn)行固態(tài)單腔室系統(tǒng)，使用所有常見光學(xué)元件，具有超低的相對時(shí)序噪聲性能。 [43]中報(bào)告的系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)子周期相對時(shí)序抖動(dòng)（[20 Hz，100 kHz]積分范圍），從而超越了ASOPS系統(tǒng)在泵浦-探測測量方面使用兩個(gè)鎖定激光器的性能。此外，低損耗、低非線性和低色散腔體的二極管泵浦固體激光器非常適合產(chǎn)生千兆赫的梳光譜。它們比傳統(tǒng)的鈦寶石系統(tǒng)更簡單，同時(shí)還能更好地抑制高頻泵浦強(qiáng)度的波動(dòng)，支持更低噪聲、更高功率，并且與光纖激光器相比重復(fù)率擴(kuò)展更為簡單。

1. GHz雙梳激光器

雙梳激光器的布局如圖1(a)所示。線性共焦激光腔與單片雙棱鏡（179°頂角）空間復(fù)用，產(chǎn)生在有源元件（增益晶體和SESAM）上的分離光斑，從而減小串?dāng)_。請注意，實(shí)際的腔復(fù)用是為了對稱性而在垂直方向上實(shí)現(xiàn)的，但為了簡單起見，在圖1(a)中以水平方向顯示。在高反射（HR）涂層雙棱鏡上，光束間隔為1.6毫米，通過雙棱鏡的橫向平移可以連續(xù)調(diào)節(jié)重復(fù)率差在[-175，175] kHz范圍內(nèi)。雙梳激光腔的技術(shù)細(xì)節(jié)在方法部分中描述。

圖1：示意圖：（a）基于空間多路復(fù)用的雙棱鏡共焦腔固態(tài)SESAM模鎖定GHz雙梳激光器，（b）通過非偏振分束器立方體的兩個(gè)梳的相干重疊觸發(fā)的干涉（c）用于THz時(shí)間域光譜學(xué)的設(shè)置，其中采用高效自由空間光電導(dǎo)天線進(jìn)行THz產(chǎn)生和檢測（d）在乙炔（C2H2）氣體室內(nèi)進(jìn)行的雙梳光譜學(xué)分析。

1.1. 激光輸出表現(xiàn)

兩個(gè)光梳顯示出同時(shí)自啟動(dòng)和穩(wěn)健的鎖模運(yùn)行，其平均輸出功率范圍為每個(gè)梳子80毫瓦至110毫瓦，受可用泵浦功率限制。兩個(gè)光梳具有幾乎相同的光學(xué)特性。功率曲線是線性的，激光在最高功率操作點(diǎn)時(shí)達(dá)到了23%的光學(xué)轉(zhuǎn)化效率(參見圖2(a)，隨著腔內(nèi)功率的增加，脈沖持續(xù)時(shí)間縮短的趨勢符合孤子形成的預(yù)期逆比例規(guī)律（參見圖2(a)）。在最高功率操作點(diǎn)，脈沖的持續(xù)時(shí)間為77 fs，通過二次諧波自相關(guān)測量得到（參見圖2(d)），在光譜上的半高全寬為16 nm（參見圖2(b)），中心波長分別為1058 nm（comb 1）和1057 nm（comb 2）。我們觀察到兩個(gè)梳的無雜波射頻（RF）頻譜，在一個(gè)重復(fù)頻率約為1.1796 GHz的頻點(diǎn)上（圖2(c)）。重復(fù)率差在這里被

設(shè)置為Δf_rep = 21.7 kHz。

 圖2：雙梳激光器輸出特性的表征，兩個(gè)梳同時(shí)運(yùn)行：(a) 平均輸出功率和脈沖持續(xù)時(shí)間隨泵浦電流的變化。詳細(xì)的鎖模診斷結(jié)果顯示在(b)-(d)，用于后續(xù)的測量。(b) 光譜。(c) 在重復(fù)頻率差為21.7 kHz時(shí)，每個(gè)梳的射頻頻譜。(d) 通過二次諧波自相關(guān)測量的脈沖持續(xù)時(shí)間。脈沖持續(xù)時(shí)間τFWHM是通過反卷積獲得的，假設(shè)為sech2脈沖形狀（虛線對應(yīng)于sech2擬合）。

1.2.  雙光梳激光器的噪聲表現(xiàn)

我們對激光的相對強(qiáng)度噪聲（RIN）和定時(shí)抖動(dòng)進(jìn)行了表征。有關(guān)這些測量的詳細(xì)信息在補(bǔ)充材料中給出。首先，我們分析了每個(gè)單獨(dú)梳的RIN。在自由運(yùn)行情況下，兩個(gè)光梳的RMS強(qiáng)度噪聲均為<0.01%，如圖3（a，c）所示。這里，RMS強(qiáng)度噪聲是從積分相對強(qiáng)度噪聲（RIN）的功率譜密度（PSD）（積分范圍[10 Hz，10 MHz]）中獲得的。通過反饋回路對泵浦功率進(jìn)行主動(dòng)穩(wěn)定，可以獲得更低的RIN。在泵浦穩(wěn)定情況下（實(shí)現(xiàn)細(xì)節(jié)見方法），我們在高達(dá)100 kHz的頻率范圍內(nèi)獲得了15 dB的RIN抑制，從而使積分RMS強(qiáng)度噪聲（圖3（a,c））降低了一倍，接近我們最近報(bào)告的多模泵浦80 MHz激光器[43]的3.1 x 10-5[1 Hz, 1 MHz]的超低值。這樣的RIN水平有利于泵浦探測研究，例如皮秒超聲和時(shí)間域熱反射分析[45]。

圖3(b,d)展示了各個(gè)頻梳的相位噪聲。在2 kHz到100 kHz的頻率范圍內(nèi)，時(shí)序抖動(dòng)功率譜密度（PSD）相對平穩(wěn)地隨頻率下降。當(dāng)應(yīng)用泵浦反饋時(shí)，該頻段噪聲均勻抑制約10 dB，這表明該頻段的噪聲對應(yīng)于泵浦的RIN。在泵浦RIN穩(wěn)定和自由運(yùn)行情況下，積分時(shí)間抖動(dòng)分別為2.4 fs和6.4 fs（積分范圍[2 kHz，1 MHz]）。在低于2 kHz的較低頻率下，抖動(dòng)不再由RIN主導(dǎo)，而是由機(jī)械噪聲源引起的，這符合我們的非優(yōu)化光學(xué)板實(shí)現(xiàn)的腔體預(yù)期。

任何雙梳源的相干平均應(yīng)用中至關(guān)重要的一項(xiàng)參數(shù)是兩個(gè)梳之間Δf_rep的相對時(shí)間或相位噪聲。在圖3(b,d)中標(biāo)有“不相關(guān)"的曲線中顯示了此量，該量是通過[46]中提出的方法確定的。這個(gè)量的重要性在于：(i) 它通過f_rep/Δf_rep的比率決定了在等效時(shí)間采樣應(yīng)用中的時(shí)序軸穩(wěn)定性，(ii) 是相干雙梳光譜中涉及射頻梳線路中噪聲的主要貢獻(xiàn)因素，以及 (iii) 揭示了共腔結(jié)構(gòu)抑制噪聲的程度。我們的無相關(guān)噪聲的測量結(jié)果表明，機(jī)械噪聲源（在頻率＜2 kHz，單個(gè)f_rep測量中可見）被強(qiáng)烈抑制。在自由運(yùn)行配置（無泵浦反饋）中，高頻噪聲也被抑制，導(dǎo)致全頻段高達(dá)約20 dB的公共噪聲抑制（達(dá)到測量的噪聲基底），除了系統(tǒng)中一個(gè)大約在450 Hz左右的反相關(guān)機(jī)械諧振。> 2 kHz分量的抑制是因?yàn)閮蓚€(gè)梳共享泵浦激光。

有趣的是，盡管反饋強(qiáng)烈抑制了單個(gè)梳齒的抖動(dòng)，但泵浦反饋并沒有顯著改變不相關(guān)噪聲。對于積分范圍[2 kHz，1 MHz]，雙梳激光器的兩種操作模式都產(chǎn)生小于1 fs的不相關(guān)時(shí)序抖動(dòng)。泵浦RIN穩(wěn)定未能影響不相關(guān)噪聲的可能解釋是存在非對稱噪聲貢獻(xiàn)，例如來自泵浦的非理想偏振消光比。盡管如此，帶有和不帶有泵浦反饋的噪聲水平對于本文第2和第4節(jié)中討論的應(yīng)用演示已經(jīng)足夠低。因此，為了簡單起見，我們在后續(xù)測量中將激光器設(shè)置為自由運(yùn)行模式。

圖3：（a）自由運(yùn)行的雙梳激光器在泵浦強(qiáng)度穩(wěn)定和非穩(wěn)定情況下的相對強(qiáng)度噪聲（RIN）特性（詳見補(bǔ)充材料），以及RIN的RMS積分值（c）。兩個(gè)梳子同時(shí)以激光器的最大輸出功率約為110 mW/梳子的功率運(yùn)行。（b）相應(yīng)的時(shí)序抖動(dòng)（TJ）特性：單側(cè)功率譜密度（PSD）和積分時(shí)序抖動(dòng)量（d）由參考文獻(xiàn)[46]測量兩個(gè)單獨(dú)光梳和不相關(guān)噪聲的單側(cè)功率譜密度（PSD）和積分時(shí)序抖動(dòng)量（d），測量方法見參考文獻(xiàn)[46]。

2. 紅外乙炔時(shí)間域光譜

基于其超低噪聲性能，自由運(yùn)行的雙頻激光器可以直接用于雙頻激光光譜儀（DCS）。然而，由于時(shí)序和其他波動(dòng)的影響，兩個(gè)激光梳之間的混頻拍在干涉圖形上形成時(shí)無法直接進(jìn)行相干平均，需要使用相位校正程序。這種相位校正的可行性可以通過跟蹤干涉圖的載波包絡(luò)相位

進(jìn)行評估[44]。我們選用重復(fù)頻率相對較高的值Δf_rep

來有效降低低頻（<2kHz）技術(shù)噪聲源的影響。干涉圖是通過將兩個(gè)共極化梳齒交叉在一個(gè)非偏振分束器立方體上獲得的，如圖1(b)所示。圖4(a)展示了一個(gè)典型的示例，展示了干涉圖相位的二階有限差分

的時(shí)間演化。由于波動(dòng)不斷地被界定在之間，因此可以在時(shí)間上明確無誤地展開相位

[44]。在補(bǔ)充材料中，我們更詳細(xì)地描述了在使用不同的Δf_rep值時(shí)對所呈現(xiàn)的激光進(jìn)行相位校正的可行性。

為了確認(rèn)該光源適用于類似 DCS 的相位敏感應(yīng)用，我們展示了乙炔在 1040 納米附近的轉(zhuǎn)動(dòng)振動(dòng)帶的光譜。該設(shè)置如圖1(d)所示：其中一個(gè)輸出光梳經(jīng)過一個(gè)填有乙炔（1 bar，室溫.）的 20 厘米長參考?xì)怏w池。將該光與第二個(gè)光梳在傾斜的 YAG 窗口上以約 70° 的入射角度下進(jìn)行 S 偏振的合并，組合后的端口每個(gè)單獨(dú)的光梳初始強(qiáng)度約為 40%，同時(shí)避免在檢測路徑中出現(xiàn)任何諧振腔效應(yīng)或脈沖重復(fù)。來自組合端口的光被衰減并進(jìn)行光纖耦合，然后在快速光電二極管（Thorlabs，DET08CFC）上檢測兩個(gè)光梳的拍頻信號(hào)，該光電二極管處于其線性響應(yīng)區(qū)域。

為了以組合線分辨率提取氣體靶的光譜信息，我們采用[44]的方法：將干涉圖周期進(jìn)行相位校正，通過用組合因子Δf_rep/f_rep縮放時(shí)間軸并相加將其轉(zhuǎn)移到光學(xué)域。將這個(gè)相干平均信號(hào)的傅里葉變換與頻移相結(jié)合，可以在光學(xué)頻率域內(nèi)獲得組合線分辨率的光譜信息。雙梳激光器的重復(fù)頻率f_rep確定了單個(gè)光學(xué)組合線之間的間距。圖4(b)顯示了乙炔氣體池在0.8秒積分時(shí)間測量下的透射光譜，并與HITRAN數(shù)據(jù)[47]的預(yù)測進(jìn)行了比較。測量和計(jì)算出的光譜在整個(gè)乙炔吸收在1040 nm附近的（轉(zhuǎn)動(dòng)-振動(dòng)）分支處都有很好的一致性。請注意，為了獲得更好的信噪比，可以將激光的光譜濾波至感興趣的區(qū)域，并將相應(yīng)的更高功率的光在相關(guān)的光學(xué)頻率上發(fā)送到光電二極管上。在這里，我們?yōu)榱撕唵纹鹨娛褂昧思す馄鬏敵鎏峁┑娜庾V。

圖4：（a）以重復(fù)頻率差Δfrep采樣的干涉圖相位的二階有限差分的時(shí)間演化，并放大時(shí)間軸。放大版本中的點(diǎn)表示單個(gè)干涉圖。（b）在積分時(shí)間為0.8秒的自由運(yùn)行GHz單腔雙頻激光器上進(jìn)行的乙炔雙腔光譜測量（DCS）。請注意，來自乙炔的吸收特征僅與激光器的光學(xué)光譜遠(yuǎn)翼重疊，中心波長為1057 nm。圍繞1041 nm的吸收線的放大顯示了DCS測量的光譜分辨率，其中每個(gè)點(diǎn)對應(yīng)于頻率間隔為frep= 1.179 GHz或約4.3 pm的單個(gè)光學(xué)腔線。

3.ETS應(yīng)用中的時(shí)間噪聲與自適應(yīng)采樣

在等效時(shí)間采樣測量中，通常會(huì)使用觸發(fā)信號(hào)以避免在較長時(shí)間尺度上積累時(shí)序抖動(dòng)。zui小化此類時(shí)序抖動(dòng)非常重要，因?yàn)樗鼤?huì)在平均過程中模糊時(shí)間軸，因此降低信號(hào)強(qiáng)度和頻譜分辨率。在這里，我們使用雙腔干涉圖（IGM）來連續(xù)跟蹤和糾正自由運(yùn)行激光器的時(shí)序漂移。如上所述，IGM是通過兩個(gè)激光腔之間的拍頻產(chǎn)生的（見圖1（b））。每當(dāng)兩個(gè)激光腔的脈沖在時(shí)間上重疊時(shí)，就會(huì)出現(xiàn)IGM峰。為了確定這些峰的定時(shí)，我們使用希爾伯特變換的幅度提取IGM包絡(luò)，然后通過進(jìn)行二階矩計(jì)算來計(jì)算時(shí)間峰位置。所得到的IGM峰時(shí)間可以在等效時(shí)間采樣測量的背景下解釋為延遲為零。通過在這些峰之間線性插值，我們可以在測量期間的所有時(shí)間獲取兩個(gè)脈沖列之間的光延遲。

通過后續(xù)IGM峰之間的時(shí)間波動(dòng)（對應(yīng)于周期抖動(dòng)），可以分析所獲得的光延遲軸的準(zhǔn)確性。盡管可以通過IGM峰獲得此抖動(dòng)（這是我們用于自適應(yīng)采樣的THz-TDS測量本身的方法），但通過[46]的方法獲得PN-PSD的相位噪聲功率譜密度可以獲得更多關(guān)于激光器時(shí)間特性的信息，如圖3(b)所示。

通過 PN-PSD 的加權(quán)積分是得到周期抖動(dòng)的一般方法。對于一個(gè)由相位 Φ(t) 描述的信號(hào)和對應(yīng)的單側(cè)相位噪聲功率譜密度 ，周期抖動(dòng)可以表示為 [48]中給出公式：

其中是采樣頻率 Δf 相關(guān)的加權(quán)因子，fmin 和 fmax 是 PN-PSD 中偏移頻率 f 的積分限。

在ETS的背景下，相位Φ(t)通過與時(shí)變重復(fù)頻率差聯(lián)系在一起，并且標(biāo)稱周期由給出，其中表示平均重復(fù)頻率差。然而，在這種情況下，周期抖動(dòng)可能會(huì)具有誤導(dǎo)性，因?yàn)樗艿骄徛频挠绊?，即使自適應(yīng)采樣也會(huì)糾正這些漂移。為解決這個(gè)問題，我們確定自適應(yīng)采樣無法糾正的周期抖動(dòng)部分。由于混疊效應(yīng)，高于Δfrep的高頻噪聲部分被部分投影到低于Δfrep的頻率上，這是TJ-PSD在這些頻率上仍存在有限貢獻(xiàn)的原因。

與其為每個(gè)重復(fù)頻率差Δfrep設(shè)置執(zhí)行實(shí)驗(yàn)，我們可以根據(jù)參考文獻(xiàn)[44,46]直接從擊拍測量獲得的相位Φ(t)中提取信息。為了模擬自適應(yīng)采樣步驟，我們計(jì)算了校正相位

其中是在網(wǎng)格點(diǎn)之間的連續(xù)相位Φ的線性插值。在圖5(a)中，顯示了不相關(guān)的時(shí)間抖動(dòng)功率譜密度以及模擬重復(fù)頻率差為1 kHz、5 kHz和22 kHz時(shí)對應(yīng)的自適應(yīng)采樣校正的功率譜密度。對于不同的采樣頻率應(yīng)用周期抖動(dòng)形式化方法會(huì)得到圖5(b)呈現(xiàn)的曲線。對于自由運(yùn)行的雙梳激光器，我們發(fā)現(xiàn)在重復(fù)頻率失諧Δfrep>18 kHz時(shí)，經(jīng)過自適應(yīng)采樣后光學(xué)延遲軸的RMS時(shí)間誤差低于1 fs，在重復(fù)頻率失諧Δfrep>1 kHz時(shí)低于10 fs。需要注意的是，在1 kHz以下的技術(shù)噪聲可以在機(jī)械優(yōu)化的系統(tǒng)中得到緩解，因?yàn)楫?dāng)前的設(shè)置是在一個(gè)光學(xué)面包板上使用標(biāo)準(zhǔn)的反射鏡支架和5厘米高的支撐柱搭建的。在下面討論的THz-TDS應(yīng)用演示中，我們以兩種配置運(yùn)行雙梳激光器：在Δfrep= 22 kHz時(shí)，這些技術(shù)噪聲源可以忽略不計(jì)，而在Δfrep = 1 kHz時(shí)，自適應(yīng)采樣周期抖動(dòng)值10 fs仍然比預(yù)期的zui快時(shí)間特征>200 fs（考慮到zui大THz頻率為5 THz）要小得多。

圖5：(a)不相關(guān)自由運(yùn)行雙梳的時(shí)間抖動(dòng)功率譜密度（TJ-PSD）在不同自適應(yīng)采樣條件下的情況。顯示了三種不同的自適應(yīng)采樣情況（對應(yīng)于Δfrep值為1 kHz、5 kHz和22 kHz）。 (b)在不同采樣頻率（即重復(fù)頻率差Δfrep的設(shè)置）下自適應(yīng)采樣后光學(xué)延遲軸的周期抖動(dòng)，用于自由運(yùn)行雙梳激光器。

4. 太赫茲時(shí)域光譜學(xué)

在太赫茲實(shí)驗(yàn)中，我們將兩個(gè)梳的光直接引導(dǎo)到兩個(gè)自由空間光電導(dǎo)天線上（圖1(c)）。在發(fā)射器器件的有源區(qū)域內(nèi)，每個(gè)激光脈沖會(huì)產(chǎn)生一個(gè)局部電荷云，該電荷云在兩個(gè)電極之間的50微米間隙中受到偏置電場（40 kV/cm）的加速，從而產(chǎn)生脈沖太赫茲輻射。所使用的摻鐵InGaAs材料平臺(tái)的超快捕獲時(shí)間使得太赫茲脈沖的頻率范圍高達(dá)>6 THz [49]。

在THz實(shí)驗(yàn)中，我們將兩個(gè)梳的光線直接照射到兩個(gè)自由空間光電導(dǎo)天線上（圖1(c)）。在發(fā)射器器件的活動(dòng)區(qū)域內(nèi)，每個(gè)激光脈沖會(huì)生成一個(gè)局部電荷云，通過偏置電場（40 kV/cm）在兩電極之間的50 µm間隙中加速并產(chǎn)生脈沖THz輻射。鐵摻雜InGaAs材料平臺(tái)的超快俘獲時(shí)間使得產(chǎn)生具有高達(dá)>6 THz頻率內(nèi)容的短THz脈沖成為可能[49]。

產(chǎn)生的THz輻射通過一對硅球透鏡（直接安裝在光電導(dǎo)天線上）和金屬偏離軸拋物面鏡進(jìn)行聚焦并重新聚焦到接收器器件上。在接收器器件中，第二個(gè)梳的光脈沖作為門用于光電子采樣THz波。更具體地說，每個(gè)光脈沖在10 µm的天線間隙中生成一個(gè)電荷云，被THz波的電場加速，從而在nA-µA范圍內(nèi)引起小電流，被轉(zhuǎn)移阻抗放大并檢測在示波器上。

為了確保THz光電導(dǎo)天線和激光振蕩器之間沒有光學(xué)反饋，兩個(gè)自由空間光路都包括法拉第隔離器（EOT，PAVOS +）。發(fā)射和接收臂中的光功率由一對半波片和偏振分束器控制。光束在發(fā)射器上被聚焦到亞50 µm的斑點(diǎn)（1/e2直徑），用f=50 mm的非球面透鏡，在接收器上聚焦到亞10 µm的斑點(diǎn)，用f=20 mm的透鏡。由于透明光學(xué)元件和隔離器晶體的正色散，加上由啁啾鏡提供的負(fù)色散（總計(jì)約為-4000 fs^2），以確保在光電導(dǎo)器件上壓縮77 fs脈沖。為了進(jìn)行平均處理，我們使用IGM信號(hào)（在第3節(jié)中描述）實(shí)現(xiàn)THz時(shí)間跡線的自適應(yīng)采樣，并使用光學(xué)延遲軸的線性插值。2秒積分或約44000次平均的結(jié)果如圖6所示。主要的THz峰在零光學(xué)延遲處重復(fù)出現(xiàn)，其重復(fù)頻率為1/Δfrep≈850?ps（標(biāo)志著掃描窗口的末端），然后是由自由空間THz光束路徑中水蒸氣自由感應(yīng)衰減引起的振蕩，其長度約為30 cm。通過傅里葉變換得到的頻譜域中，吸收特征更加清晰可見，使用500 ps的縮窄窗口進(jìn)行調(diào)制。我們使用這個(gè)縮窄窗口來抑制關(guān)于光學(xué)延遲為600 ps的THz時(shí)間跡線上的特征，這個(gè)特征在第4.2節(jié)中進(jìn)行了更詳細(xì)的討論。減少的光學(xué)延遲導(dǎo)致THz頻譜中的頻譜分辨率為2 GHz。在這些條件下，我們在THz功率譜密度中發(fā)現(xiàn)35 dB的峰動(dòng)態(tài)范圍，可以解決高達(dá)3 THz的光學(xué)頻率吸收特征（圖6(c)）。噪聲水平是通過對僅將接收器裝置照明而不產(chǎn)生THz輻射的單獨(dú)時(shí)間跡線進(jìn)行確定的。背景跡線的處理與信號(hào)跡線的處理相同，但在頻率域中進(jìn)行zui終的平滑處理，采用移動(dòng)平均方法。

圖6：(a) THz信號(hào)時(shí)間跡線的前50 ps的放大圖(b)，得自對雙脈沖激光的重復(fù)頻率差為~22 kHz的全光學(xué)延遲范圍1/Δfrep = 850 ps的2秒積分時(shí)間或約44k次平均值。發(fā)射器施加的偏壓為200 V，到達(dá)發(fā)射機(jī)和接收機(jī)的平均光功率分別為80 mW和30 mW。注意，應(yīng)用了數(shù)字帶通濾波器，將信號(hào)限制在THz頻率范圍內(nèi)[50 GHz，5 THz]。前50 ps延遲范圍表明自由空間THz光束路徑中的吸收導(dǎo)致了明顯的自由感應(yīng)衰減。(c)由(b)通過傅里葉變換和500 ps調(diào)制窗口得到的THz信號(hào)功率譜密度，得到2 GHz的頻譜分辨率和35 dB的動(dòng)態(tài)范圍。(d)通過改善放大器噪聲，以更低的更新速率Δfrep = 1 kHz，在2秒積分時(shí)間內(nèi)獲得了動(dòng)態(tài)范圍增加到55 dB的THz譜。在兩種情況下，平滑背景是從相應(yīng)的分離時(shí)間跡線中獲得的，在這些時(shí)間跡線中，自由空間THz光束路徑被阻斷。明顯的吸收特征來自空氣路徑中水的吸收。請注意，由于兩次測量的不同濕度條件（(c)為晚夏，(d)為初冬），吸收強(qiáng)度發(fā)生了變化。

在這種高更新速率（Δfrep ≈22 kHz）下獲得的THz頻譜動(dòng)態(tài)范圍很大程度上受到轉(zhuǎn)阻放大器的噪聲系數(shù)的限制。使用高重復(fù)率差操作激光需要足夠的射頻（RF）檢測帶寬來讀取接收器設(shè)備的輸出。光學(xué)THz頻率根據(jù)等效時(shí)間縮放因子Δfrep/frep映射到RF頻率范圍內(nèi)。

為了探測高達(dá)5 THz的THz頻率，需要93 MHz的射頻帶寬。用高增益帶寬低噪聲的放大器放大弱信號(hào)是有挑戰(zhàn)性的。在我們的檢測方案中，我們使用一個(gè)3 dB帶寬為200 MHz，傳輸增益為104 V/A的轉(zhuǎn)移阻抗放大器（Femto HCA-S），然后是一個(gè)帶寬寬的低噪聲電壓放大器（Femto DUPVA-1-70），其電壓增益為30 dB。zui后，在數(shù)字化之前，我們使用一個(gè)200 MHz的抗混疊濾波器（Minicircuits BLP-200+）和示波器（Lecroy WavePro 254HD）。關(guān)于這些條件下獲得的動(dòng)態(tài)范圍的詳細(xì)討論在第4.1節(jié)中提供。為了證明放大器對動(dòng)態(tài)范圍的限制，我們進(jìn)行了額外的測量，更新速率為1 kHz，因此對射頻檢測帶寬的要求放松到約4.2 MHz（對于高達(dá)5 THz的THz頻率）。同時(shí)，自由運(yùn)行的雙頻激光器的低噪聲性能和自適應(yīng)采樣步驟導(dǎo)致周期抖動(dòng)小于10 fs（第3節(jié)）。為了確保頻率<5 THz的光譜信息不會(huì)在時(shí)間軌跡的后續(xù)平均步驟中被清除，我們使用DHPCA-100放大器（FEMTO）替換了HCA-S放大器（傳輸阻抗增益105 V/A，輸入等效噪聲電流480 fA/√Hz，射頻帶寬3.5 MHz），結(jié)果使得THz信號(hào)的PSD的信噪比提高了20 dB（圖6（d））。對于兩種配置（Δfrep≈22 kHz和Δfrep≈1 kHz），THz譜都顯示出相同的尖銳吸收峰，可以被識(shí)別為水吸收。圖7顯示了這些吸收峰在Δfrep=1 kHz的情況下與HITRAN預(yù)測[47]的比較。測量位置和吸收峰的相對強(qiáng)度與HITRAN預(yù)測的非常好的一致性表明，在我們的自由運(yùn)行雙梳THz測量中，光延遲軸經(jīng)過了良好的校準(zhǔn)和線性化。

圖7：（a）比較通過THz-TDS測量的約30厘米自由空間路徑的吸收特征和HITRAN預(yù)測的水（H2O）蒸汽濃度為1.1％的吸收譜。 THz-TDS吸收譜是通過減去THz頻譜包絡(luò)（詳見附錄）從透射譜（圖6（d））中獲得的。吸收峰的位置非常吻合。對于高頻率，當(dāng)預(yù)測的峰吸收強(qiáng)度超出THz-TDS測量的動(dòng)態(tài)范圍時(shí)，吸收強(qiáng)度會(huì)有所偏差。（b）縮放到1 THz和1.3 THz之間的區(qū)域，以說明THz-TDS測量的約1.2 GHz的光譜分辨率可以很好地采樣每個(gè)吸收峰。 THz-TDS測量是在重復(fù)頻率差異 Δfrep= 1 kHz下進(jìn)行的，總積分時(shí)間為2 s。

4.1.討論THz-TDS測量中的動(dòng)態(tài)范圍

在考慮信號(hào)強(qiáng)度、光延遲范圍和積分時(shí)間時(shí)，參考文獻(xiàn)中的數(shù)值非常重要。在我們的實(shí)驗(yàn)中使用的設(shè)備，進(jìn)行了參考測量，使用了驅(qū)動(dòng)波長為1550 nm和脈沖重復(fù)頻率為80 MHz的激光器。在這些測試條件下，獲得的峰值THz信號(hào)電流強(qiáng)度為500-700 nA，光學(xué)功率為20 mW（發(fā)射器和接收器均為此值）。在這里，我們使用Yb激光技術(shù)探究這些摻鐵PCA器件的運(yùn)行情況。盡管配置大不相同（1050 nm波長和1.2 GHz重復(fù)頻率），但我們獲得了相似的THz信號(hào)電流（515-550 nA）。發(fā)射器上的平均光功率為80 mW，接收器上為30 mW，對應(yīng)的脈沖能量遠(yuǎn)低于光電導(dǎo)器件的脈沖能量損傷閾值，這是由于激光的高GHz重復(fù)頻率，與80 MHz的脈沖重復(fù)頻率的測試測量相比。我們實(shí)驗(yàn)中所需的增加光功率，可以通過1550 nm和1050 nm驅(qū)動(dòng)器之間的光子數(shù)縮放來解釋。

雖然我們的信號(hào)強(qiáng)度與參考測量值相當(dāng)，但我們獲得了顯著較低的動(dòng)態(tài)范圍。一篇類似的光電發(fā)射機(jī)和接收機(jī)對的THz功率譜報(bào)道了105 dB的高動(dòng)態(tài)范圍，該譜通過光延遲60 ps和總積分時(shí)間60 s的機(jī)械延遲掃描獲得[50]。相比之下，我們在Δfrep≈ 22 kHz配置下獲得了35 dB的動(dòng)態(tài)范圍，而在Δfrep≈ 1 kHz配置下獲得了55 dB的動(dòng)態(tài)范圍。這種差異可以部分地解釋為平均值的數(shù)量。我們掃描了更長的延遲范圍，這降低了動(dòng)態(tài)范圍（DR）。為了比較我們的結(jié)果，請注意，THz-TDS測量的DR隨著測量積分時(shí)間Tmeas和時(shí)間光延遲范圍Trange縮放，對于我們的平滑窗，Trange= 500 ps，因此具有2秒示波器跟蹤的有效測量時(shí)間為2 s?500/850 = 1.18 s。因此，（Tmeas/T2range）大約要小3530倍（35.5 dB）。

部分的誤差可以通過測量的電子底噪來解釋，這與所使用的跨阻放大器有關(guān)。基于機(jī)械延遲線的系統(tǒng)涉及到光延遲的較慢掃描，將檢測到的射頻頻率限制在幾十kHz以內(nèi)。在這些條件下，低噪聲跨阻放大器的輸入等效噪聲電流可以低至43 fA/√Hz，跨阻增益為107 V/A，而在Δfrep=22 kHz的測量中，相應(yīng)的噪聲電流為4900 fA/√Hz。動(dòng)態(tài)范圍的影響可以通過噪聲水平的平方比例來獲得，對于22 kHz的配置，這對應(yīng)于(4900/43)2≈40 dB。考慮到這個(gè)電子因素和時(shí)間縮放因子，我們報(bào)告的35 dB的動(dòng)態(tài)范圍在參考文獻(xiàn)[50]中使用的條件下應(yīng)該理論上縮放到35 dB+40 dB+35.5 dB=110.5 dB。對于Δfrep=1 kHz的配置，實(shí)驗(yàn)采用的跨阻放大器具有10倍更低的輸入等效噪聲電流(480 fA/√Hz)，這產(chǎn)生了預(yù)期的20 dB提高THz功率譜密度(Figs. 6 (c,d))。對于這種配置，我們得到類似的縮放，從測量中得到55 dB的動(dòng)態(tài)范圍，35 dB的時(shí)間縮放因子，以及(4900/480)2=21 dB的放大器。雖然這些計(jì)算解釋了主要影響，但應(yīng)注意，動(dòng)態(tài)范圍也可能受到接收天線本身的限制，因此進(jìn)一步改進(jìn)放大器必須在實(shí)驗(yàn)中進(jìn)行測試。

4.2.THz脈沖反射和高精度厚度測量

接下來，我們展示了THz前端測量樣品在自由空間THz光路中插入的光學(xué)和物理厚度的能力。在這里，我們將一塊(2.0±0.2)mm厚的c切割藍(lán)寶石窗口插入光路中。圖8顯示了單次延遲掃描的THz時(shí)間跟蹤圖與光學(xué)延遲的關(guān)系，在激光器設(shè)置的重復(fù)率差Δfrep為1 kHz時(shí)更新率為1 kHz，經(jīng)過2秒的平均處理后，包括有和沒有額外藍(lán)寶石窗口的情況。請注意，時(shí)間零點(diǎn)對于兩種情況都沒有改變，并由紅外的干涉信號(hào)觸發(fā)確定。這使我們能夠識(shí)別主THz脈沖的延遲τ1到τ3，包括藍(lán)寶石窗口在零光學(xué)延遲周圍的分鏡效應(yīng)（如圖8(b)所示）。此外，我們可以確定在光學(xué)延遲約為600 ps處的延遲τ4到τ6，它對應(yīng)于THz脈沖在總共三次而不是一次（如圖8(c)所示）的發(fā)射器和接收器之間的自由空間區(qū)域傳播。這是因?yàn)樯倭康腡Hz光被接收器反射回自由空間路徑，傳播回發(fā)射器，再次反射向接收器。從窗口的光學(xué)和物理厚度對觀察到的不同延遲的貢獻(xiàn)總結(jié)在表1中。我們通過大似然擬合物理模型，發(fā)現(xiàn)藍(lán)寶石窗口的物理厚度l=(2.094±0.007)mm和光學(xué)頻率約為1 THz時(shí)的群組折射率ng=3.109±0.010。所述誤差對應(yīng)于擬合的1σ誤差。兩個(gè)值都與窗口的機(jī)械厚度公差和文獻(xiàn)報(bào)道的群組折射率相符。

此外，自洽擬合結(jié)果幾乎沒有不確定性，證實(shí)了沒有藍(lán)寶石窗口的原始THz時(shí)間跟蹤中在約600 ps光延遲處的偽影來自于THz波形在THz自由空間路徑上的接收器和發(fā)射器器件上的反射。

 表1：將藍(lán)寶石窗口插入自由空間THz光束路徑中導(dǎo)致THz波形光延遲的貢獻(xiàn)。ng表示藍(lán)寶石在其c軸上的群折射率，L表示窗口的物理厚度，c表示真空光速。

圖8：測量2mm的C切割藍(lán)寶石窗口的物理厚度和群組折射率。窗口相對于紅外干涉圖和空氣間隙的波紋反射提供了THz波形的光延遲（見示意圖）。強(qiáng)反射在每個(gè)光延遲掃描的時(shí)間跟蹤中清晰可見，該掃描的更新率為1 kHz（a）。在（b）和（c）中指示的延遲τ1到τ6的值在表1中提供。請注意，對于延遲范圍600ps到750ps，（c）中的信號(hào)軸進(jìn)行了比例尺變化，以增加僅在平均后才與噪聲信號(hào)分辨出來的相應(yīng)信號(hào)的可見性。對于所有跟蹤，已應(yīng)用數(shù)字帶通濾波器，將信號(hào)限制在[50 GHz，3 THz]的THz頻率范圍內(nèi)。

討論

我們展示了以GHz重復(fù)頻率泵浦的空間多路復(fù)用單腔雙光梳激光器，其受到空間單模二極管的激勵(lì)。共聚焦腔設(shè)計(jì)與在反射配置下操作的雙棱鏡允許重復(fù)頻率差異寬泛可調(diào)，達(dá)到±175 kHz，脈沖持續(xù)時(shí)間為77 fs，每個(gè)光梳激光器的平均功率為110 mW。超低噪聲性能使得計(jì)算定位自由運(yùn)行的激光器梳齒線輸出成為可能，這反過來又使得協(xié)同平均雙光梳光譜學(xué)具有接近1 GHz的譜分辨率。我們通過對乙炔氣體池的原理性光譜學(xué)實(shí)驗(yàn)展示了這些功能，可以在1040 nm周圍解決所有轉(zhuǎn)動(dòng)振動(dòng)吸收特征，與HITRAN的預(yù)測一致。

此外，我們直接應(yīng)用雙光梳激光器輸出進(jìn)行高效的時(shí)域THz實(shí)驗(yàn)，探測標(biāo)準(zhǔn)空氣的光譜特征，直到3 THz的頻率，并在藍(lán)寶石窗口上進(jìn)行精確的層厚度測量。THz實(shí)驗(yàn)從全0.85 ns延遲掃描的多kHz更新速率中獲益。我們的結(jié)果表明，針對1550 nm的操作設(shè)計(jì)區(qū)的摻鐵InGaAs基光電天線可以通過GHz重頻的1050 nm激光驅(qū)動(dòng)達(dá)到zui先jin的信號(hào)強(qiáng)度。我們獲得的55 dB動(dòng)態(tài)范圍可以很好地解釋為THz信號(hào)強(qiáng)度（與兆赫級1550 nm激光器的參考測量相當(dāng)）、長延遲掃描范圍（0.85 ns）以及電子放大器的噪聲。此外，與在約100 MHz重復(fù)頻率下運(yùn)行的傳統(tǒng)系統(tǒng)相比，GHz重復(fù)頻率下降低的脈沖能量允許更高的平均功率運(yùn)行。因此，考慮到重復(fù)頻率可擴(kuò)展性達(dá)到10 GHz [32]以及使用功率可擴(kuò)展的Yb摻雜增益介質(zhì)[44]，我們預(yù)計(jì)這種高性能THz-TDS實(shí)驗(yàn)的低復(fù)雜度單腔固態(tài)雙梳激光平臺(tái)，特別是在考慮到重復(fù)頻率可擴(kuò)展性的情況下，將會(huì)有顯著的益處。

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